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中国科大在二维分离膜的高效选择性渗透研究中有新进展
2019-06-28作者:浏览次数:11

石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride, GCN)是一种新型二维层状资料,在催化和别离范畴具有宽广的应用前景。近年来,以氧化石墨烯(GO)为代表的二维膜制备及其在分子尺度的筛分研讨成为别离范畴的研讨热点,但GO膜在水相体系中存在构造及性能不稳定性,对环境变化较为敏感,从而限制其实践应用。另外,GO膜的研讨目前主要集中在水相体系中,而一些特定的生物或药物范畴所运用的手性别离膜,需求在非水相体系中完成对应异构体的高效别离。具有相似GO膜特性的GCN基别离膜的性能探求目前尚处于初级阶段,而如何充沛发挥其层间距和层间环境可调的特性、化学惰性和构造稳定性,使其完成稳定、高效的纳米尺度下的选择性浸透亟待研讨。

近日,中国科学技术大学化学与资料科学学院刘波课题组经过质子化和阴离子嵌入的协同作用,开展了一种GCN层间间隔和层间化学环境调控的普适性战略,并完成GCN基薄膜在亚纳米尺度下的精准筛分才能和高效平面选择性浸透。相关研讨成果以Graphite phase carbon nitride based membrane for selective permeation为题,于6月7日发表在《自然-通讯》(Nature Communications, 2019, 10, 2500)。论文的第一作者是中国科大博士研讨生王洋。

GCN共轭平面构造中具有肯定散布的氮原子,氮上的孤电子能够被强质子酸(比方硫酸,SA)质子化,而强酸阴离子能够同时嵌入到GCN的纳米片层之间,并可在亚纳米尺度准确调控层间间隔。GCN-SA复合纳米构造使可供分子/离子自在进出的有效层间距增大10.8埃。研讨人员发现这种质子化的GCN与酸根离子之间的静电作用使得制备出的纳米复合物及纳米级厚度的薄膜十分稳定且具有两亲性。具有匹配尺寸的待别离物种能够选择性经过GCN-SA薄膜中阴离子支撑的层空间,并表现出明白的溶质别离截断半径,从而在亚纳米尺度下完成对不同尺寸和电荷的分子/离子的精准筛分(图1)。

研讨人员继续应用这一概念,经过引动手性樟脑磺酸(CSA),在GCN质子化和离子嵌入层间的过程中,一方面完成对层间距停止精准调控,另一方面改动层间化学环境,引动手性位点。研讨结果显现,GCN-CSA手性别离膜对不同别离物种具有明白的截断分子量,一系列对映异构体在GCN-CSA薄膜中的浸透表现出较好的选择性,并可经过优化参数得到柠檬烯对映体过量值为89%的高效选择性浸透(图2)。

综上,这项工作论述了惰性GCN的普适性功用化战略,为准确调控二维资料的层间距和层间化学环境提供新的研讨思绪,完成了GCN基别离膜在亚纳米尺度下的精准筛分和平面选择性浸透性能,并使二维资料基手性别离膜在一些特定范畴(如制药和生物)的应用成为可能。

该项研讨得到国度自然科学基金面上项目、中央高校根本科研专项资金和安徽省自然科学基金的赞助。

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