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一种新型的双金属位点型超薄光催化剂可以实现高选择性的二氧化碳还原
2019-07-30作者:浏览次数:9  来源:中国科学技术大学
仪器设备网资讯中心讯:
近期,中国科技大学合肥国家微型材料科学研究中心教授孙永福、谢毅在光催化选择性还原二氧化碳方面取得了新进展。设计了一种具有双金属活性位点的超薄纳米片催化剂,研究了其对CO2光还原产物选择性的影响。

一种新型的双金属位点型超薄光催化剂可以实现高选择性的二氧化碳还原

众所周知,过度使用化石燃料造成的能源危机和过度二氧化碳排放造成的温室效应是影响人类可持续发展的两大问题。受植物光合作用的启发,研究人员设计利用人工光合作用来催化二氧化碳在自然条件下转化为碳氢燃料,这不仅有助于降低空气中二氧化碳的浓度,而且可以获得高附加值的碳基化合物。燃料。然而,还原产物的多样性和还原产物的还原电位是相似的,因此还原产物的选择性不能得到有效控制。以最简单的碳氧化物(CO)和碳氢化合物(CH4)为例,从热力学的角度来看,生成CO所需的还原电位(-0.52 V对NHE)比生成CH4所需的还原电位(-0.24 V对NHE)更负,因此CH4的形成更好。而在热力学上,二氧化碳还原为一氧化碳是一种2-电子还原反应,而甲烷的生成是一种8-电子还原反应,因此从动力学的角度来看,一氧化碳的生成很容易产生CH4。可见,将二氧化碳高度选择性地还原为CH4仍然面临着巨大的挑战。

为此,设计并制作了一种双金属片式超薄纳米片,以精确调节二氧化碳还原产物的选择性。以有缺陷的Cuin5s8超薄纳米片为例,通过理论模拟和原位红外光谱分析,证实了低配位碳U和原位碳U能与二氧化碳分子相互作用,形成高稳定性的铜-碳-氧中间产物,需要克服这一问题。同时破坏铜碳键和碳氧键,形成一个自由的CO分子。反应能障,与此相反,加氢反应在中间体的C原子上形成CHO中间体是放热自发的,使其更倾向于获得近100%的甲烷选择性。光催化实验结果表明,含硫缺陷的Cuin5S8超薄纳米片在可见光下可将CO 2还原为CH4,其选择性接近100%,平均收率为8.7微米g-1h-1。本工作改变了关键反应中间体的结构,调整了反应屏障,并通过构建双金属Cuin5s8的超薄纳米片改变了反应路径,最终使还原产物由CO转变为CH4。这为高选择性、高活性的二氧化碳光还原光催化剂系统的设计提供了新的思路。
仪器设备网小结:
从动力学的观点来看,容易产生一氧化碳以产生CH4。可以看出,二氧化碳向CH4的高选择性还原仍面临巨大挑战。光催化实验结果表明,缺硫Cuin5S8超薄纳米片可在可见光下将CO 2还原为CH4,选择性接近100%,平均产率为8.7μgg-1h-1。该工作改变了关键反应中间体的结构,调整了反应势垒,通过构建双金属Cuin5s8的超薄纳米片改变了反应路径,最终将还原产物从CO转化为CH4。

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